榫卯结构是我国传统木艺的智慧结晶,通过凸凹结合的精准互锁,实现无钉无胶的稳固连接,展现出卓越的定向性与力学稳定性。将这一宏观结构理念引入分子与纳米尺度,旨在通过模拟其刚柔并济的连接方式,实现对功能基元(如金属团簇)的精准、可控、稳定组装。这不仅能够创制具有新颖拓扑结构与优异性能的晶态材料,也为发展高性能催化剂、光学材料、传感器等提供了全新的设计思路与平台,具有重要的科学意义与应用前景。
工作一:榫卯组装策略创制高性能团簇光催化剂
研究团队成功将榫卯组装策略应用于纳米团簇的超结构构建。设计合成了两种钛氧团簇基晶体材料MTC-1与MTC-2,二者均完全通过分子榫卯接头实现同构组装。尽管MTC-2的有机配体从甲基扩展为乙基,但其超分子堆积模式保持不变,充分证明了榫卯组装策略强大的方向性。尤为突出的是,MTC-2中的乙基扮演了“锁销”角色,形成了类鲁班锁的互锁架构,这不仅增强了团簇间相互作用,促进了光生电荷的分离与迁移,还显著提升了材料对氧气的吸附能力。最终,MTC-2在光催化生产过氧化氢(H2O2)反应中表现出创纪录的高活性,速率高达19,978 μmol·g-1·h-1,较现有基准材料提升了一个数量级。该工作不仅开发了一类顶尖的光催化材料,更首次建立了适用于纳米团簇体系的通用榫卯组装方法学,为未来功能团簇材料的理性设计开辟了革命性道路。该项研究成果以“Mortise-and-tenon joints enable isomorphic nanocluster superstructures: Ethyl groups as locking pins for benchmark photocatalytic H2O2 production”为题刊载于材料科学知名期刊《Nano Research》 (中科院一区TOP期刊)。
原文链接:https://www.sciopen.com/article/10.26599/NR.2025.94908228
工作二:首例分子榫卯框架“重构”实现性能突破
团队首次在分子层面实现了榫卯框架的“结构重构”。通过巧妙调控含氟配体的极性与氢键作用,利用结构完全相同的“鱼骨状”金属-有机链,成功组装出两种截然不同的榫卯框架:MTF-4(交错层状结构)与MTF-5(交叉互锁结构)。其中,MTF-5凭借其独特的交叉锁定榫卯网络,展现出远超MTF-4的优异性能:其杨氏模量高达15.1 GPa,位居同类铜基晶态材料前列,机械稳定性显著提升;同时,丰富的π-π相互作用使其光学限幅阈值低至6.68 J cm⁻²,性能卓越。该成果首次证实了分子榫卯结构的可重构性,为通过精准调控弱相互作用方向来定制材料性能提供了全新范式。该研究成果以“Restructuring of mortise-and-tenon frameworks at the molecular level”为题发表于化学领域权威期刊《Chemical Communications》 (自然指数期刊)。
原文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2025/cc/d5cc01967b
上述两项研究成果均由福建师范大学作为独立完成单位完成,通讯作者均为范曦副教授和张章静教授。该研究得到了国家自然科学基金面上项目、福建省自然科学基金和结构化学全国重点实验室基金的支持。